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新舊卡司齊聚一堂
在《雷神索爾3：諸神黃昏》中，索爾與洛基之間的關係，兩人之間同樣出現了許多糾葛。
克里斯漢斯沃再度回歸，飾演雷神索爾，加入他陣容的原班人馬還有飾演他繼弟洛基的湯姆希德斯頓、飾演浩克/布魯斯班納的馬克魯法洛、飾演海姆達爾的伊卓瑞斯艾巴，以及飾演奧丁的安東尼霍普金斯。
漢斯沃說明他在這趟新的大銀幕冒險中要帶雷神索爾往哪裡去：「我們拍了一部相當獨特的電影，它有屬於自己的故事。一開始，索爾踏上一趟自我發現之旅。此時他拒絕登上王位，住在地球上。可是他並非地球人，所以不太適應。於是他出發尋找答案。在途中，他發現了橫跨各領域的各種災難。」
執行製片布萊德溫德鮑姆指出，這個角色已經成熟不少：「索爾從第一集開始已經出現了不少變化。當初那個到寵物店要求騎在巨鳥背上飛翔的傢伙，如今已能獨立駕駛太空船。他面對諸多困境的能力大幅提升，部分原因就在於第一集所學到的教訓。他被放逐到地球上，在那裡不得不學習在全新的環境中生活，因此也變得更堅強。現在，經歷了《復仇者聯盟》、《雷神索爾2：黑暗世界》的冒險，還有他在《奧創紀元》與本片開始之間沒呈現在銀幕上的種種英勇行為之後，如今我們看到的他已經懂得如何面對新文明與新問題。」
談到索爾與湯姆希德斯頓飾演的洛基之間的關係，凱文費吉覺得「他們之間的互動，真的與漫威電影宇宙中其他角色的關係截然不同。」他補充說：「在我們的電影宇宙中，在各系列與不同電影中相互連結的劇情和互有關聯的角色裡，索爾與洛基之間的關係可以說是最有趣的。」
在《雷神索爾3：諸神黃昏》中，兩人之間同樣出現了許多糾葛。
「洛基在本片當中出現了非常有趣的變化。」溫德鮑姆表示，「剛開始他是個快樂的國王，坐擁想要的一切。他認為阿斯嘉在他的統治之下繁榮興盛。然而他逐漸明白，無論是否握有控制阿斯嘉的實權，其實他都無法深入明瞭他父親為保護宇宙所做的一切。」
談到重返漫威電影宇宙，飾演備受粉絲喜愛的反派人物是什麼感覺，希德斯頓說：「洛基這個角色至今我扮演了七年。我在2009年到漫威試鏡，2010年拍攝第一集，現在已經到了2017年。洛基有趣的地方在於，他是我第一次覺得不必再特別去詮釋的角色。不過，我要強調一點，我覺得每次飾演他，我都必須演得更好。我必須承擔我對這個角色的責任，不負觀眾對他的感情。我想盡量演得無法捉摸、複雜、迷人、精明而調皮、傲慢、心靈有陰影，表現洛基所有的特質，並設法將表演提升到另一個層次。」
希德斯頓補充說：「洛基旅程的下一章實踐了過去已經出現的主題，但是對於心中有所期待的觀眾，也可能相當意外。」
再度由馬克魯法洛飾演的綠巨人浩克，在經歷了《復仇者聯盟2：奧創紀元》的事件之後，來到薩卡星。魯法洛解釋：「奧創試圖遠離地球，挽救它最後殘存的一點意識，再送到別的星球，希望日後東山再起。不過，最後浩克卻登上了那艘艦。他能夠選擇回到復仇者聯盟，但是你卻看到他搭乘昆式戰機離開，到了未知的地方。」
在《雷神索爾3：諸神黃昏》中，當索爾在薩卡星的羅馬競技場對抗他時，布魯斯班納已經以浩克的身分生活了兩年。「在我的想像裡，班納那段期間徹底休養生息。」魯法洛表示，「在那段休息期間，他人生中所有讓他害怕、懷疑、無法享受生活的種種創傷，都可以說已經過去了。他的神經傳導物質和神經傳導路徑都已經完全更新了。」
海姆達爾上次出現在漫威電影宇宙的大銀幕上時，編劇克雷格凱爾將他界定為「槍手」，不過執行製片溫德鮑姆表示，這個角色在《雷神索爾3：諸神黃昏》中又經歷了一次重大的轉變。「海姆達爾與奧丁一樣，來自阿斯嘉的古老年代，時間上比索爾和洛基更早。」他如此談到這個再度由獲獎的英國演員伊卓瑞斯艾巴飾演的角色。「在前兩集的劇情中，他對我們的英雄來說算是政壇元老。在這一集，我們則發現他自我放逐，是一個來自阿斯嘉荒野的戰士。」
安東尼霍普金斯也在《雷神索爾3：諸神黃昏》中回歸大銀幕，飾演奧丁。奧丁長久以來都是阿斯嘉國王，但在本片中，他必須面對一個非常不同的現實。對霍普金斯而言，重返新導演掌鏡的「雷神索爾」世界是一次很愉快的經驗。談到塔伊加維迪提，霍普金說：「我喜歡他動作非常迅速，充滿幽默感。雖然主導大局，但是他心胸也非常開闊，歡迎各種建議，這一點讓我覺得很驚訝。所以我嘗試了一些古怪的演法，而他非常支持。他給予工作人員充分的自由。所以這次拍片過程非常有意思。」
海拉這個角色是漫威電影宇宙的第一個女性反派首領，由凱特布蘭琪飾演。「她會打破你印象中對反派的概念。」導演維迪提表示，「她不只是漂亮，呈現你預期中所有女性反派角色的特質，性感、好笑、令人驚艷。而且，她也有缺點與苦惱。比起你在同類型電影中看到的典型反派角色，她有更多內心的掙扎與起伏。她要的不只是征服世界或掌控宇宙。我認為，她的渴望是許多人都能感同身受的。」
關於找來奧斯卡影后凱特布蘭琪，凱文費吉說：「當我們開始思考可以飾演新反派的女演員時，凱特布蘭琪的名字立刻浮現出來。她與塔伊加見面時，除了迷人無比，對這部電影也有非常棒的想法。當然，她同意參與演出。現在，我每說一次都要捏自己大腿──我們請到凱特布蘭琪飾演《雷神索爾3：諸神黃昏》中的大反派。真的太棒了。她大大提升了整部片的質感。」
「我飾演這個女惡魔、這個死亡女神，演得過癮極了，因為我認為她的能力實在非常令人意外，十分非比尋常。」布蘭琪表示，「她不只是邪惡那麼簡單。她的個性中還有那麼一點頑皮和愛玩的色彩。在塔伊加的指導之下，這些特色都顯現了出來。我希望觀眾能跟著這個角色進行一段高潮迭起的觀影過程。」
當阿斯嘉在海拉的統治下情勢大亂之際，索爾與班納則困在宇宙的另一端，一個截然不同、名為卡薩的星球上。宗師是卡薩星上的專制暴君，也是那場致命冠軍爭霸戰的始作俑者。
「我們希望這個角色讓人印象深刻，又顯得有趣。」溫德鮑姆談到挑選由誰來飾演這角色的過程，「塔伊加心中的人選是傑夫高布倫，在我們看來十分完美。他有歌舞背景，也有點古怪的特質。他氣勢逼人，同時還能非常搞笑。在那個怪異世界裡，他的演出非常出色。」
「宗師有一段著名的經歷。他是宇宙的長老之一。」高布倫談到他在這個超級英雄宇宙中的第一個角色，「我們長老，我的兄弟（班尼西奧狄托羅飾演的收集者）和我，從宇宙誕生之後就一直存在至今。我們不但老，根本可說是長生不死。是不是超讚？」
在薩卡星上，索爾被瓦爾基麗逮捕；後者是片中的另一個新角色，由泰莎湯普森飾演。「瓦爾基麗是一個賞金獵人，心狠手辣，基本上是為宗師效命。」泰莎湯普森如此談到她的第一個超級英雄電影角色瓦爾基麗，「她替他抓來他想找的人，其中最重要的是與衛冕冠軍浩克對抗的競爭者，而浩克也是瓦爾基麗替宗師抓來的。」
費吉說在挑選由誰來飾演這個眾人夢寐以求的角色時，「我們希望詮釋這個角色的女演員能夠像索爾一樣氣勢逼人，能夠與克里斯漢斯沃並肩站在一起。我們多年來都是泰莎湯普森的粉絲，尤其是她在《金牌拳手》中的演出。請她擔綱演出片中兩個新的女性角色之一，實在太棒了。」
在《雷神索爾3：諸神黃昏》中，海拉有一個追隨者史克奇，由卡爾厄本飾演。「史克奇是一個有趣的角色，他面臨道德上的兩難，必須做出抉擇。」厄本談到他這個豐富多變的角色，「他選擇生存。在漫畫中，他經常被描繪成反派。在電影裡，他在海拉身邊，而後者是死亡的象徵。非常有趣的是，這個角色其實是個生存至上的人。海拉一出現，史克奇就決定支持她，目的只是為了求生。他是一個迷失自我，尋找認同的角色。」
「就他的演變來說，史克奇是片中比較有趣的角色之一。」維迪提表示，「他經歷了好多的變化。」